ガイナックスによる人気ロボットアニメの劇場版「天元突破グレンラガン／紅蓮篇」に続く第2弾。大グレン団は螺旋族王四天王を撃破し、王都テッペリンにて螺旋王ロージェノムとの壮絶な一騎打ちを制したシモン。王都攻略後、瞬く間に文明を構築した人類だったが、宇宙にまでその手を伸ばしたとき、正体不明の敵が現れる……。

青野月音（岸尾大辅 配音）是一个平凡的高中男生，在升学考试之中，月音发挥失常，导致了无学可上的尴尬局面，就在此时，一间名为阳海学园的学校向月音抛出了橄榄枝，这是月音继续接受教育唯一的希望了，月音当然毫不犹豫的接受了。　　然而，阳海学园可不是什么普通的学校，这是一所专门供给各种各样的妖怪们学习的学校，照理来说，人类是不可以进入校园的，一旦被发现真实身份，便会被妖怪们杀死。一次偶然中，月音邂逅了名为萌香（水树奈奈 配音）的吸血鬼少女，萌香意外的发现月音的血有着至高无上的美味，于是决定帮助月音隐瞒身份，在这所学校里生存下去。

又回去魔女幼稚园的小花，为了和升上六年级的DoReMi等人一起上学，使用魔法把自己变成一位12岁女孩。但因为魔法冲击太大导致她的水晶球无法承受而全数粉碎，不过也成功的到了人类世界，并转学到美空小学六年一班，和DoReMi与小桃子同班。因为失去了原来的水晶球，为了让小花再度成为魔女，因此就需要参加魔法升级考试，而DoReMi五人则继续以见习魔女身份从旁指导小花，如果小花通过一级考试，则她们同时也会正式恢复魔女身分。故女王凿下了自己水晶球的一部分，分成5颗水晶球给DoReMi等人。最终，在大家的努力下，经过重重磨难，小花重新成为魔女，而DoReMi等人也小学毕业，向着自己的梦想前进着。

　　世界被四大公爵家族所掌控着，奥兹（皆川纯子 配音）是萨流士家的下一任当家，然而，在十五岁成人仪式上，他却因为“存在”这种莫名其妙的理由被定罪，之后被投入了永远不得超生的阿鬼茨监狱之中。在监狱里，奥兹遇见了被称为“染血黑兔”的艾莉丝（小野大辅 配音），在艾莉丝的帮助之下，奥兹成功的逃出了监狱，并意外的回到了十年之前。　　重新获得自由之后，奥兹决定查明整个事件的真相，揪出想要抹杀他存在的幕后真凶。在此过程中，艾莉丝在奥兹的帮助之下亦试图寻回他失落的记忆。两人来到了传说中的禁忌之地，究竟有怎样的秘密隐藏在那里呢？

精灵和人类，以及神曲。　　只是以这三个部分所组成世界“POLYPHONICA”为背景的故事。人与精灵共存，同时精灵也拥有着力量，两者所生活的大陆——POLYPHONICA。人们依赖着精灵所带来的奇迹，精灵也以人类所奏的音乐为食量，在这个世界所有的物质以及一切地方发挥着她们的力量。精灵被音乐家所弹奏的音乐操控，发挥着力量。那些能弹奏特殊音乐的人们被称为“神曲乐士”，有着无尚的尊荣。平时虽然有着隐身的精灵们，但一部分有力量的精灵会以人类或者动物等姿态实体化，同时作为人类的“好朋友”融入社会生活中。　　作为这个故事的主人公塔塔拉•弗洛恩，是培养神曲乐士的弗德神曲学院的学生。虽然无意间与最强的精灵寇缇卡露特缔结了契约，但却因演奏不了重要的神曲处于难以晋级的危险状态。故事描述了学院生活中，寇缇卡露特与塔塔拉•弗洛恩两人间的爱情及成长。